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英文文獻(xiàn)

近日，江南大學(xué)杜明亮教授、施冬健教授及清華大學(xué)韓天翼團(tuán)隊在《Nano Letters》上發(fā)表了題為“Joule-Heating-Synthesized Iodine-Nitrogen Metal-Free Nanofiber for H2O2 Electroproduction via a Coordination Microenvironment Regulation Strategy”的論文，通過配位微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控策略結(jié)合電紡與焦耳加熱技術(shù)，制備出碘-氮共摻雜無金屬碳納米纖維催化劑，其中I-N?構(gòu)型在過氧化氫電合成中展現(xiàn)出90-96%的高選擇性和1265 mg L?1 h?1的高產(chǎn)率，為綠色高效制備過氧化氫提供了新路徑。

【研究背景】

1.過氧化氫需求持續(xù)攀升：全球?qū)^氧化氫的需求穩(wěn)步增長，2024年市場規(guī)模達(dá)32.5億美元，預(yù)計2029年將增至40.4億美元，廣泛應(yīng)用于造紙、廢水處理、消毒劑等領(lǐng)域。

2.傳統(tǒng)生產(chǎn)方式存在明顯局限：現(xiàn)有生產(chǎn)方法面臨高成本、操作安全風(fēng)險等問題，而電化學(xué)合成作為綠色替代方案，因能規(guī)避傳統(tǒng)工藝缺陷受到關(guān)注。

3.催化劑性能成為關(guān)鍵瓶頸：電化學(xué)合成中，氧氣還原反應(yīng)易走4電子路徑生成水，需高效催化劑促進(jìn)2電子路徑；傳統(tǒng)金屬基催化劑存在成本高、穩(wěn)定性差等問題，無金屬碳基催化劑成為研究重點。

【研究方法】

1.催化劑設(shè)計與合成策略：采用配位微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控（CMR）策略，設(shè)計碘-氮共摻雜無金屬碳納米纖維催化劑（IN@CNFs），結(jié)合電紡與焦耳加熱實現(xiàn)高效合成。具體流程為：將碘化合物乙醇溶液滴加到預(yù)氧化電紡納米纖維中，真空干燥后夾在碳紙間進(jìn)行焦耳加熱——加熱過程中，溫度快速升至目標(biāo)值，保溫1秒后迅速冷卻，全程僅8秒，相比傳統(tǒng)管式爐，時間縮短4個數(shù)量級，質(zhì)量損失降低1/3，碘摻雜量提升38.9倍（管式爐僅0.24%，焦耳加熱達(dá)3.23%）。

圖1.合成流程與結(jié)構(gòu)對比

2.前驅(qū)體選擇與結(jié)構(gòu)調(diào)控：通過選擇不同前驅(qū)體調(diào)控碘-氮配位結(jié)構(gòu)：碘化苯（C?H?I）促進(jìn)I-C鍵形成，碘乙酸（ICH?COOH）可形成I-C或I-N鍵，碘乙腈（ICH?CN）傾向形成I-N鍵，碘化銨（NH?I）利于高對稱I-N配位。借助前驅(qū)體分子結(jié)構(gòu)與鍵能差異，實現(xiàn)對摻雜濃度和配位構(gòu)型（I-N、I-N?、I-N?、I-N?）的精準(zhǔn)控制。

3.系統(tǒng)表征與性能測試：采用多種技術(shù)表征催化劑結(jié)構(gòu)與性能：X射線衍射（XRD）分析碳骨架 amorphous特征；拉曼光譜（Raman）通過ID/IG比值評估缺陷程度（I-N?的ID/IG為1.08，缺陷最多）；X射線光電子能譜（XPS）確定I-N、I-C鍵比例及氮物種（石墨氮、吡啶氮等）分布；X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）驗證I的4重配位環(huán)境；電化學(xué)測試采用旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極（RRDE），在氧飽和0.1 M高氯酸中，以1600 rpm轉(zhuǎn)速、10 mV s?1掃描速率測試線性掃描伏安曲線，結(jié)合原位拉曼監(jiān)測*OOH中間體，計時電流法評估10小時穩(wěn)定性，密度泛函理論（DFT）計算反應(yīng)能壘與電子結(jié)構(gòu)。

圖2.結(jié)構(gòu)表征結(jié)果

【研究結(jié)果】

1.催化活性突出：I-N?催化劑表現(xiàn)最優(yōu)，在-0.4 V vs可逆氫電極（RHE）下，過氧化氫選擇性達(dá)90-96%，產(chǎn)率高達(dá)1265 mg L?1 h?1，起始電勢低至-0.785 V vs RHE，塔菲爾斜率188 mV dec?1，反應(yīng)動力學(xué)顯著優(yōu)于其他構(gòu)型。

2.穩(wěn)定性優(yōu)異：連續(xù)10小時電解測試中，I-N?的盤電流和環(huán)電流保持穩(wěn)定，過氧化氫選擇性維持約90%，碳骨架結(jié)構(gòu)未被破壞，顯示出良好的長期工作能力。

3.反應(yīng)機理明確：原位拉曼光譜檢測到855 cm?1處*OOH中間體信號，證實2電子氧還原路徑；DFT計算表明，I-N?的4重對稱結(jié)構(gòu)降低了反應(yīng)能壘，優(yōu)化了電子分布，是其高性能的核心原因。

【展望】

1.推動工業(yè)化生產(chǎn)：焦耳加熱合成法能耗低、耗時短且可規(guī)模化，有望替代傳統(tǒng)高溫退火工藝，為過氧化氫電化學(xué)合成的工業(yè)化提供技術(shù)支撐。

2.拓展應(yīng)用場景：該催化劑在可持續(xù)能源（如燃料電池輔助系統(tǒng)）、環(huán)境治理（如廢水深度處理）等領(lǐng)域潛力巨大，助力綠色化工發(fā)展。

3.促進(jìn)催化劑設(shè)計創(chuàng)新：為雜原子共摻雜無金屬催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)控提供新思路，未來可探索更多元素組合與配位環(huán)境，進(jìn)一步提升催化性能。

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